Upcycling von chirurgischen Gesichtsmasken zu kohlenstoffbasierten Dünnschichtelektroden für die Superkondensatortechnologie

Jun 23, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 12146 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Polypropylen (PP), ein häufig verwendeter Kunststoff, wird zur Herstellung der äußeren Schichten einer chirurgischen Gesichtsmaske verwendet. Im Jahr 2020 wurden rund 3 Milliarden chirurgische Gesichtsmasken in die Umwelt entsorgt, was eine enorme Bedrohung für Wildtiere, Wasserlebewesen und Ökosysteme darstellte. In dieser Arbeit haben wir über die Sulfonierungstechnik zur Stabilisierung der chirurgischen Gesichtsmasken und deren Umwandlung in Kohlenstoffnanopartikel für die Anwendung als Superkondensatorelektrode berichtet. Die Elektrode wird hergestellt, indem eine Aufschlämmung aus Kohlenstoffnanopartikeln hergestellt und auf ein leitfähiges tragbares Gewebe aufgetragen wird. Um die Leistung der Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode zu untersuchen, werden elektrochemische Techniken eingesetzt. Die zyklische Voltammetrie (CV)-Analyse, die bei verschiedenen Abtastraten in einem 6 molaren KOH-Elektrolyten durchgeführt wurde, zeigt, dass der Kohlenstoffdünnfilm als positive Elektrode fungiert. Bei 4 A g−1 weist die Elektrode eine spezifische Kapazität von 366,22 F g−1 und 100 % Beibehaltung der spezifischen Kapazität über 8000 Zyklen auf. Ein asymmetrisches Zwei-Elektroden-Gerät wird unter Verwendung einer Kohlenstoffdünnschicht als positive Elektrode, einer NiO-Dünnschicht als negative Elektrode und eines KOH-Separators zwischen zwei Elektroden hergestellt. Das Gerät zeigt eine spezifische Kapazität von 113,73 F g−1 bei 1,3 A g−1 und lässt eine rote LED 6 Minuten lang leuchten. Diese Arbeit ist ein Schritt in Richtung Upcycling des Abfalls, der bei chirurgischen Gesichtsmasken entsteht, die während der COVID-19-Pandemie verwendet wurden, und seiner Verwendung zur Energiespeicherung.

Die von Haushalten und Industrien produzierten Abfälle verursachen schädliche Schäden für die Umwelt, die Tierwelt, Wassertiere und die menschliche Gesundheit1. Die in diesen Abfällen enthaltenen giftigen Stoffe wirken sich auf die lebenden Organismen im Boden, im Wasser und in der Luft aus. Jüngste Entwicklungen haben jedoch dazu geführt, dass diese Abfallstoffe in nützliche Ressourcen umgewandelt werden2. Im Jahr 2019 wurde die Welt von der COVID-19-Pandemie heimgesucht und eine der Vorsichtsmaßnahmen war die Verwendung von chirurgischen Gesichtsmasken. Dies führte weltweit zu einem massiven Anstieg der Produktion von Gesichtsmasken3,4,5,6. Bei den OP-Gesichtsmasken handelt es sich um Einwegmaterialien aus Polypropylen (PP). PP ist eine Art Kunststoff und der übermäßige Verbrauch dieser Masken hat das Problem des weltweiten Plastikmülls verschärft7. Laut einer Schätzung des National Geographic Magazine wurden im Jahr 2020 täglich mehr als 3 Milliarden Masken entsorgt, und dieser Trend hielt in den folgenden zwei Jahren an8. Wenn all diese OP-Gesichtsmasken auf PP-Basis in die Umwelt gelangen, stellen sie eine ernsthafte Bedrohung für die Ökosysteme dar. Daher besteht die Notwendigkeit, dieses Problem anzugehen und wirksame Lösungen für das Recycling oder Upcycling dieser gebrauchten Gesichtsmasken für eine nachhaltige Entwicklung zu finden. Eine solche Lösung ist ihre Umwandlung in kohlenstoffbasierte Nanomaterialien (CNMs). Die am häufigsten verwendeten CNMs sind Graphen, Aktivkohle und Kohlenstoffnanoröhren (CNTs), und ihre Herstellung aus Abfällen bietet verschiedene potenzielle Anwendungen. CNMs verfügen über extrem gute morphologische, chemische, mechanische und elektrische Eigenschaften, die ihre Anwendungsmöglichkeiten für die Entwicklung von Sensoren, Superkondensatoren, Transistoren, fotoelektrischen Geräten usw. erheblich erweitern.9. Darüber hinaus lassen sich CNMs mithilfe verschiedener Synthesetechniken einfach, effizient und kostengünstig herstellen10,11. Polypropylen (PP) wurde durch verschiedene chemische Methoden zu CNMs reduziert12,13. Die Herstellung von CNMs aus Abfällen (Masken) wird die Menge dieser Abfälle in der Umwelt erheblich reduzieren und zur Reinigung der Umwelt und der Ökosysteme beitragen.

In dieser Arbeit haben wir über die Sulfonierungstechnik zur Stabilisierung der Gesichtsmasken und deren Umwandlung in Kohlenstoffnanopartikel für die Anwendung als Superkondensatorelektrode berichtet. Die Standard-Charakterisierungswerkzeuge werden verwendet, um die Morphologie, die Bestandteile und die funktionellen Gruppen zu untersuchen, die in den synthetisierten Materialien vorhanden sind. Die elektrochemische Leistung der hergestellten Elektroden und ihrer Superkondensatoranwendung wird mithilfe von CV, galvanostatischer Ladung oder Entladung (GCD) und elektrochemischer Impedanzspektroskopie (EIS) analysiert. Die Elektroden sind aus einem tragbaren Baumwollstoff gefertigt. Die Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode weist eine gute elektrochemische Leistung auf, d. h. spezifische Kapazität, Zyklenstabilität, Kapazitätserhaltung usw. Diese Arbeit ist ein Schritt in Richtung Upcycling des Abfalls, der bei den während der COVID-19-Pandemie verwendeten Gesichtsmasken anfällt, und seiner Anwendung in der Superkondensatortechnologie. Die Forschung wird bei der Entwicklung von Energiespeichergeräten sowie bei der Sanierung der Umwelt helfen. Die beschriebene Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode zeigt im Vergleich zu einigen zuvor veröffentlichten Arbeiten ein gutes kapazitives Verhalten.

Die während des Syntheseverfahrens verwendeten Chemikalien und Materialien waren chirurgische Gesichtsmasken, Schwefelsäure (H2SO4) (98 %, SDFCL), Kaliumhydroxid (KOH) (97 %, RANKEM), Nickelnitrathexahydrat (Ni(NO3)2·6H2O). (98 %, Alfa Aesar), Ammoniumhydroxid (NH4OH) (25 %, Emplura), N-Methyl-2-pyrrolidon (NMP) (99,9 %, Spectrochem), Polyvinylalkohol (PVA) (99 %, Sigma-Aldrich) , Ethanol und entionisiertes Wasser. Die Chemikalien wurden wie erhalten verwendet. Allerdings wurden die OP-Masken vor ihrer Anwendung mit Ethanol und entionisiertem Wasser gereinigt.

Bei der Synthese werden die beiden äußeren Schichten einer chirurgischen Gesichtsmaske verwendet. Die äußeren Schichten einer Gesichtsmaske bestehen aus Polypropylen, das eine gute Kohlenstoffquelle darstellt. Die äußeren Schichten wurden in kleine Stücke (1 g) geschnitten und in einem Becherglas in 25 ml konzentrierte H2SO4 gegeben. Anschließend wurde das Becherglas in einen Muffelofen gestellt und 1,5 Stunden lang auf 155 °C erhitzt. Nach dem Erhitzen wurde die Schwefelsäure aus dem Becherglas entfernt und die Probe (schwarze Masse) erhalten. Die Probe wurde mit entionisiertem Wasser gewaschen, bis ihr pH-Wert neutral wurde. Anschließend wurde die Probe über Nacht getrocknet und erneut 3 Stunden lang in Gegenwart von Stickstoff auf eine Temperatur von 800 °C erhitzt. Die nun gewonnene Probe wurde mit KOH im Verhältnis 1:2 vermahlen und 1 h auf 700 °C erhitzt. Das endgültig erhaltene Material wurde dann zentrifugiert, getrocknet und gemahlen, um Kohlenstoffpulver herzustellen. Abbildung 1 zeigt schematisch das schrittweise Syntheseverfahren.

Schritt-für-Schritt-Syntheseroute von Kohlenstoffnanopartikeln.

Das leitfähige Baumwollgewebe (CF) wird als flexibles Substrat zur Herstellung von Elektroden verwendet (Abb. Sa unter Zusatzinformationen). Das so synthetisierte Kohlenstoffpulver wird in einem Becherglas mit PVA im Verhältnis 1:9 gemischt. Zu dieser Mischung wurde NMP-Lösungsmittel tropfenweise hinzugefügt, erhitzt und kontinuierlich gerührt, bis eine gleichmäßige und breiige schwarze Paste erhalten wurde. Anschließend wird die Paste auf CF aufgetragen und auf 95 °C erhitzt, um die endgültige Kohlenstoffelektrode zu bilden. Die hergestellte Kohlenstoffelektrode ist in Abb. Sb dargestellt (unter Zusatzinformationen).

Die Sol-Gel-Methode ist eine einfache und kostengünstige Methode zur Synthese von Nanopartikeln. Eine 2,0 M Lösung von Ammoniumhydroxid (NH4OH) in entionisiertem Wasser wird tropfenweise in eine 0,5 m Lösung von Nickelnitrat-Hexahydrat in entionisiertem Wasser gegossen. Die Lösungsmischung wird 4 Stunden lang bei 100 °C gerührt und 24 Stunden lang altern gelassen. Die Probe wird mit entionisiertem Wasser und Ethanol bei 7000 U/min zentrifugiert und 2 Stunden lang bei einer Temperatur von 200 °C getempert. Abschließend wird die Probe gemahlen und zu hellgrünen NiO-Nanopartikeln reduziert.

Zur Herstellung der NiO-Elektrode wird eine Aufschlämmungspaste durch Mischen von NiO-Nanopartikeln, Graphitpulver und PVA im Verhältnis 8:1:1 hergestellt. Das NMP wird dieser Mischung tropfenweise zugesetzt und kontinuierlich erhitzt, bis eine breiige Paste entsteht. Die vorbereitete NiO-Paste wird dann auf CF aufgetragen und auf der Heizplatte erhitzt, um eine NiO-Dünnschichtelektrode zu bilden (Abb. Sc unter Zusatzinformationen).

Die Morphologie und chemische Zusammensetzung des produzierten Kohlenstoffs wird mit Standard-Charakterisierungstools analysiert. Das in Abb. 2a gezeigte FESEM-Bild zeigt die Oberflächenmorphologie der Nanopartikel zusammen mit der Partikelgrößenverteilung. Mithilfe der ImageJ-Software wurde eine durchschnittliche Größe der Kohlenstoffpartikel von 29 nm ermittelt. Nanomaterialien werden in großem Umfang zur Herstellung von Superkondensatorelektroden verwendet. Die Nanomaterialien weisen eine hohe spezifische Kapazität und eine gute elektrochemische Leistung auf, da sie mehr Oberfläche für die Energiespeicherung bieten14. Darüber hinaus verfügen die Nanomaterialien über gute mechanische Eigenschaften, die dazu beitragen, eine hohe Coulomb-Effizienz und mechanische Integrität bei der Durchführung der zyklischen Stabilitätstests zu erreichen15. Die Kohlenstoffnanopartikel liegen in Form von Flocken vor und besitzen eine glatte Morphologie. Abbildung 2b zeigt die EDS-Spektren zusammen mit der Elementkartierung und dem Gewichtsprozentsatz der Nanopartikel. Die EDS-Spektren zeigen einen Peak mit maximaler Intensität für C(K). Die Elementkartierung zusammen mit Atom- und Gewichtsprozentverhältnissen verdeutlicht die Synthese von Kohlenstoffnanopartikeln weiter.

(a) FESEM-Bild, (b) EDS-Spektren und Kartierung, (c) FTIR-Spektren und (d) XPS-Spektren des synthetisierten Kohlenstoffs.

Die FTIR-Technik ist eine nützliche Analysemethode zur Identifizierung von Bestandteilen und hilft bei der Untersuchung der im Material vorhandenen funktionellen Gruppen. Abbildung 2c zeigt die FTIR-Spektren des Kohlenstoffs. Die breite Bande zwischen 3100 und 3400 cm−1 weist auf das Vorhandensein der -OH-Gruppe von Wassermolekülen (Feuchtigkeit) hin, während die Bande bei 2500–3000 cm−1 auf das Vorhandensein einer aliphatischen –CH-Streckschwingung hinweist16,17. Die Übergänge bei 2316 und 1510 cm−1 deuten auf die C=C-Streckung hin, während der Peak bei 2090 cm−1 auf die Wechselwirkung von Schwefel mit der Gesichtsmaske zurückzuführen ist, die während des Sulfonierungsprozesses entsteht18. Der Peak bei 1029 cm−1 bezeichnet Streckschwingungen von C=O19. Die XPS-Vermessungsspektren in Abb. 2d zeigen deutlich die Standardpeaks für C(1s) und O(1s) bei 284,4 bzw. 532,4 eV. Darüber hinaus deuten die in Abb. S1 gezeigten hochauflösenden Spektren (ergänzende Informationen) darauf hin, dass der Peak für C(1s) für die sp2-hybridisierten C=C-, C-C- und C=O-Bindungen gilt . Somit bestätigt XPS die aus FTIR-Spektren erhaltenen Ergebnisse weiter. Daher bestätigen die FESEM-, EDS-, FTIR- und XPS-Studien die Bildung von Kohlenstoffnanopartikeln.

Das in Abb. 3a gezeigte FESEM-Bild der NiO-Nanopartikel zeigt, dass die Partikel eine gleichmäßige Verteilung aufweisen und kugelförmig sind. Die Morphologie der Nanopartikel, dh Form, Größe, Oberfläche usw., spielt eine entscheidende Rolle bei der Bestimmung der elektrochemischen Leistung einer Elektrode21,22,23. Die FTIR-Spektren in Abb. 3b zeigen unterschiedliche Peaks. Der Übergang bei 3636 cm-1 ist für die -OH-Bindungsschwingungen, während der Peak bei 1401 cm-1 den N-O-Streckschwingungsmodus oder adsorbiertes NO- bezeichnet, das aus den Vorläufern erzeugt wird24. Die C-O-C-Bindungsschwingungen und die adsorbierten CO32−-Ionen (aufgrund des adsorbierten CO2) werden durch die Übergänge bei 1173 cm-1 bzw. 1048 cm-1 dargestellt. Darüber hinaus bezeichnen die Peaks bei 878 cm−1 und 500 cm−1 Ni-OH-Gruppenschwingungen und Ni-O-Streckschwingungen. Somit deuten FTIR-Ergebnisse auf die Synthese von NiO-Nanopartikeln hin. Darüber hinaus zeigen die EDS-Spektren in Abb. 3c Peaks für Ni und O sowie deren Gewicht und Atomprozentsätze. Die Elementkartierung der Nanopartikel in Abb. 3d und e bestätigt die Synthese von NiO-Nanopartikeln weiter.

(a) FESEM-Bild, (b) FTIR-Spektren und (c) EDS-Spektren von NiO-Nanopartikeln zusammen mit (d) Kartierung von O und (e) Kartierung von Ni.

Das CHI600E-Instrument wird während der elektrochemischen Untersuchung der hergestellten Dünnschichtelektroden verwendet. Die Drei-Elektroden-Konfiguration wird zur Durchführung der elektrochemischen Analyse unter Verwendung einer gesättigten Kalomelelektrode (SCE) als Referenzelektrode, einer hergestellten Dünnschicht als Arbeitselektrode und einer Platin (Pt)-Gegenelektrode verwendet. Der Elektrolyt ist eine 6,0 M Lösung von KOH in entionisiertem Wasser und alle elektrochemischen Charakterisierungen werden bei Raumtemperatur durchgeführt. Unter Verwendung der CV- und GCD-Kurven wird die spezifische Kapazität gemäß den Gleichungen25,26 berechnet:

Dabei entspricht „C“ der in Farad Gramm−1 (F g−1) berechneten spezifischen Kapazität, „n = 1 oder 2 für asymmetrische und symmetrische Superkondensatoren, „Vs“ bezeichnet die Abtastrate, „ΔV“ bezeichnet den Potentialbereich, „ „I“ ist der Entladestrom in Ampere (A), „Δt“ bezeichnet die Entladezeit in Sekunden (s) und „m“ ist die Masse des aktiven Elektrodenmaterials. Die „Fläche“ in Gl. (1) ist die Fläche unter der CV-Kurve bei einer bestimmten Scanrate.

Die Energiedichte und Leistungsdichte der Elektroden werden anhand der folgenden Gleichungen26 berechnet:

wobei „E“ und „P“ die Energie- und Leistungsdichte bezeichnen.

Abbildung 4a zeigt die CV-Kurven der hergestellten Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode. Die CV-Messungen werden mit einer Abtastrate von 5 bis 200 mV s−1 über 0 bis 0,6 V des Potentialbereichs durchgeführt. In jeder CV-Kurve gibt es einen markanten Redox-Peak, der darauf hindeutet, dass die Kapazität der Dünnschichtelektrode dem Redox-Mechanismus folgt. Die Form der CV-Profile der Kohlenstoffelektrode zeigte Faraday-dominierte CV-Profile, die als Typ-C-Kurven klassifiziert werden können25,27. Die Oxidations-Reduktions-Peaks sind auf die Redoxreaktion durch das Vorhandensein struktureller Defekte und restlicher funktioneller Gruppen (–OH, COOH usw.) mit Elektrolytionen zurückzuführen28. Darüber hinaus steigt der Spitzenstrom linear mit zunehmender Abtastrate und auch die Fläche unter der Kurve nimmt zu. Dies deutet auf die hochkapazitive Natur der Elektrode sowie auf einen schnellen Elektronen-/Ionentransport und faradische Redoxreaktionen an der Grenzfläche hin. Die Symmetrie der CV-Kurven lässt auch auf eine gute Elektronen- und Ionenleitung der Elektrode schließen. Da die CV-Kurven nur im positiven Potentialbereich vorhanden sind, kann die Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode als positive Elektrode für die Superkondensatoranwendung verwendet werden. Tabelle S1 (ergänzende Informationen) stellt die spezifische Kapazität der Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode dar, die aus den CV-Kurven unter Verwendung von Gleichung berechnet wurde. (1).

(a) CV, (b) GCD, (c) EIS und (d) zyklische Stabilität der Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode.

Die Beziehung zwischen Spitzenstrom (ip) und Scanrate (v) wird gemäß Gl. bestimmt. (4) um das Verhalten der Elektrode zu verstehen26.

Dabei bezeichnet „ip“ den Spitzenstrom in Ampere, „v“ die Abtastrate in mV s−1 und „a“ und „b“ variable Parameter. Der Parameter „b“ dient als Steigung der Kurve zwischen log ip und log v. Für den oberflächengesteuerten Prozess ist der Wert von b = 1 und für das Batterieverhalten b = 0,5. Der Wert von b beträgt 0,74 für anodische Spitzenströme und 0,65 für kathodische Spitzenströme, was auf einen diffusionskontrollierten Prozess hinweist (Abb. S2 (ergänzende Informationen))29. Darüber hinaus wird mit der Dunn-Methode der Ladungsspeichermechanismus der Elektrode untersucht. Abbildung S3 (ergänzende Informationen) zeigt, dass die Speicherung größtenteils durch den Diffusionsprozess gesteuert wird und das Ergebnis mit dem für die Elektrode berechneten Wert von „b“ übereinstimmt.

Der bei verschiedenen Stromdichten durchgeführte GCD-Test für die Elektrode im Potentialbereich von 0 bis 0,45 V ist in Abb. 4b dargestellt. Unter Verwendung von m = 0,0005 g in Gl. (1) Die erhaltenen spezifischen Kapazitätswerte betragen 366,22, 361,33, 360,88, 351,11, 346,66, 348,44, 337,77, 326,66, 320, 306,66, 302,22 und 288,88 F g-1 bei 4, 6, 8 10, 12, 16, 20, 30, 40, 60, 80 bzw. 100 A g−1. Die Ionen des Elektrolyten diffundieren bei geringer Stromdichte leicht in die Elektrode, wodurch das gesamte Elektrodenmaterial am Lade- und Entladevorgang beteiligt ist26. Dies erklärt die hohen Werte der spezifischen Kapazität. Bei hohen Werten der Stromdichte ist jedoch aufgrund des Diffusionseffekts die Diffusion von Ionen in das gesamte Elektrodenmaterial nicht möglich. Dadurch findet der Lade- und Entladevorgang nur an der Elektrodenoberfläche statt, wodurch die spezifische Kapazität abnimmt. Der IR-Abfall in den GCD-Kurven ist auf den Widerstand zurückzuführen, den das aktive Elektrodenmaterial, der Elektrolyt und die Grenzfläche zwischen Elektrode und Elektrolyt bieten. Der IR-Abfall lässt sich bei den Superkondensatoren nicht vermeiden. Die spezifische Kapazität verringert sich von 366,22 auf 288,88 F g−1, wenn sich die Stromdichte von 4 auf 100 A g−1 ändert. Die Elektrode zeigt ein gutes kapazitives Verhalten und eine hohe spezifische Kapazitätserhaltung (79 %), wenn die Stromdichte steigt. Meistens liegt die spezifische Kapazität von Kohlenstoff bei etwa 300 bis 400 F g−1 und die spezifische Kapazität der hergestellten Dünnschichtelektrode stimmt gut mit den erwarteten Werten überein30.

Die elektrische Reaktion der Dünnschichtelektrode wird mithilfe einer zerstörungsfreien EIS-Charakterisierungstechnik untersucht. Die EIS-Messungen wurden im Frequenzbereich von 0,01 bis 105 Hz und bei 5 mV Wechselstromstörung durchgeführt. Abbildung 4c stellt das Nyquist-Diagramm dar, das aus den EIS-Ergebnissen erhalten wurde, und der Schnittpunkt entlang Z´ gibt den Wert des Massenwiderstands (Rb) an. Der Rb ist der Gesamtwiderstand, der vom Elektrolyten, dem aktiven Material auf der Elektrode und dem Widerstand aufgrund der Grenzfläche zwischen aktivem Material und Substrat geboten wird31. Der aus Abb. 4c erhaltene Rb-Wert beträgt 1 Ω, was auf eine gute Leitfähigkeit der Elektrode 32 schließen lässt. Darüber hinaus ist in Abb. S4 auch das Bode-Phasenwinkeldiagramm für die Elektrode dargestellt (ergänzende Informationen). Um die Verwendung von Kohlenstoff-Dünnschichtelektroden für Superkondensatoranwendungen zu untersuchen, wurden zyklische Stabilitätsstudien bei 0,06 A (120 A g−1) durchgeführt. Die in Abb. 4d dargestellte Zyklenstabilität zeigt, dass die Elektrode über 8000 Zyklen 100 % ihrer Kapazität behält. Eine effiziente Zyklenstabilität kann durch eine Erhöhung der Benetzbarkeit der Elektrode erklärt werden, die dazu beiträgt, die spezifische Kapazität über verschiedene Zyklen hinweg aufrechtzuerhalten33.

Die aus der Abfall-Gesichtsmaske hergestellte Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode zeigte gute elektrochemische Eigenschaften und kann als Superkondensator-Elektrode verwendet werden. Der Vergleich der aktuellen Arbeit mit zuvor veröffentlichten Arbeiten mit 6,0 M KOH als Elektrolyt ist in Tabelle 1 dargestellt. Die Vergleichsstudie zeigt, dass die aktuelle Arbeit Kohlenstoff-Dünnschichtelektroden mit besserer Stabilität und höherer spezifischer Kapazität meldet.

Die elektrochemische Leistung der NiO-Dünnschichtelektrode wird mithilfe von CV-, GCD- und EIS-Charakterisierung analysiert. Die CV-Kurven in Abb. 5a werden bei einer Abtastrate von 5 bis 100 mV s−1 und einem Potentialbereich von −1,2 bis 0 V erhalten. Die Kapazität der NiO-Dünnschichtelektrode folgt wiederum dem Redoxmechanismus, wie durch markante Redoxpeaks nahegelegt wird. Mit zunehmender Scanrate steigt der Spitzenstrom, was auf die hochkapazitive Natur und den schnellen Elektronen- und Ionentransportmechanismus zurückzuführen ist. Aufgrund der CV-Kurven im negativen Potentialbereich fungiert die Dünnschichtelektrode als negative Elektrode. Unter Verwendung von Gl. (1) ist die aus den CV-Kurven berechnete spezifische Kapazität der Elektrode in Tabelle S2 dargestellt (ergänzende Informationen). Nach Dunns Methode ist der Ladungsspeichermechanismus der Elektrode diffusionskontrolliert (Abb. S5 (ergänzende Informationen)). Darüber hinaus verwendet man Gl. (4) beträgt der b-Wert 0,7 für anodische Spitzenströme und 0,5 für kathodische Spitzenströme (Abb. S6 (ergänzende Informationen)). Dies bestätigt erneut den diffusionskontrollierten Ladungsspeichermechanismus der Elektrode.

Elektrochemische Charakterisierung einer NiO-Dünnschichtelektrode. (a) CV bei 5 bis 100 mV s−1, (b) GCD bei 6,25 bis 62,5 A g−1, (c) EIS und (d) zyklische Stabilität.

Die bei –0,8 bis 0 V bei verschiedenen Stromdichten durchgeführten GCD-Tests sind in Abb. 5b dargestellt. Die Form der GCD-Kurve ist auf die Eigenschaften des aktiven Elektrodenmaterials zurückzuführen. Die Abweichung der GCD-Kurven von der normalen Form ist auf das Batterieverhalten der Elektrode zurückzuführen50,51. Unter Verwendung von m = 0,00048 g in Gl. (1) sind die Werte der spezifischen Kapazität 4987,5, 4570, 3387,5, 2100, 1277, 1200, 1100, 900, 350 und 150 F g−1 bei 6,25, 8,3, 10,4, 12,5, 14,6, 16,6, 20,83, 31 .25 , 41,66 bzw. 62,5 A g−1. Der IR-Abfall bei den GCD-Tests ist für die Elektrode hoch, was darauf hindeutet, dass der Aufbau mehr Widerstand bietet, und es wurde über verschiedene Elektroden mit hohem IR-Abfall bei guten Superkondensatoranwendungen berichtet52,53. Die EIS-Messung für NiO-Dünnschichtelektroden wird in einem 6 molaren KOH-Elektrolyten bei 5 mV für den Frequenzbereich von 1 bis 105 Hz durchgeführt. Abbildung 5c ​​zeigt das aus den Ergebnissen erhaltene Nyquist-Diagramm. Der aus dem Diagramm erhaltene Rb-Wert beträgt 1,8 Ω, was zeigt, dass die Elektrode eine gute elektrische Leitfähigkeit besitzt. Der Massenwiderstand der NiO-Dünnschichtelektrode ist höher als der der Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode, was den hohen IR-Abfall und die schnellere Abnahme der spezifischen Kapazität mit zunehmender Stromdichte erklärt. Das Bode-Phasenwinkeldiagramm der Elektrode ist in Abb. S7 dargestellt (ergänzende Informationen). Um die Leistung der Elektrode zu testen, wird der in Abb. 5d gezeigte zyklische Stabilitätstest bei 0,025 A (52,08 A g−1) durchgeführt. Die Elektrode ist in der Lage, 95 % ihrer spezifischen Kapazität für 8000 Zyklen beizubehalten, was zeigt, dass die Elektrode für Superkondensatoranwendungen verwendet werden kann. Die durchschnittliche spezifische Kapazität der hergestellten NiO-Dünnschichtelektrode entspricht ungefähr ihrem theoretischen Wert54.

Daher zeigt die elektrochemische Analyse sowohl von Kohlenstoff- als auch von NiO-Dünnschichtelektroden, dass die Elektroden über eine gute elektrische Leistung verfügen, die für Superkondensatoranwendungen geeignet ist.

Zur Untersuchung der Superkondensatoranwendungen wird ein Zwei-Elektroden-Aufbau zur Durchführung der elektrochemischen Charakterisierungstechniken verwendet. Als Elektrolyt wird eine 6,0 M KOH-Lösung verwendet, während als Arbeitselektrode eine NiO-Dünnschichtelektrode und als Gegenelektrode (kurz mit Referenzelektrode) eine Kohlenstoffdünnschicht verwendet wird. Die CV-Messungen werden mit einer Abtastrate von 5 bis 100 mV s−1 durchgeführt und als Potentialbereich werden −1,4 bis 0 V angenommen. Die CV-Kurven für den Superkondensator sind in Abb. 6a dargestellt. Die spezifische Kapazität des Geräts berechnet nach Gl. (1) ist in Tabelle S3 (Ergänzende Informationen) dargestellt. Mit zunehmender Scanrate steigt der Spitzenstrom, was bedeutet, dass die Kapazität des Superkondensators dem Redoxmechanismus folgt. Abbildung 6b zeigt die GCD-Kurven, die im Potentialbereich von 0 bis 1,5 V bei verschiedenen Stromdichten erhalten wurden. Unter Verwendung von m = 0,001 g in Gl. (1) beträgt die spezifische Kapazität 113,73, 109,8, 110,93, 104, 100, 95,46, 92, 83, 76, 70, 66, 58,33, 53,33, 48, 46,66 und 36 F g−1 bei 1,3, 2, 2,6, 3,3, 4, 5,3, 6,6, 10, 13,3, 16,6, 20, 23,3, 26,6, 30, 33,3 bzw. 40 A g−1. Die Abnahme der spezifischen Kapazität mit zunehmender Stromdichte kann durch den Diffusionseffekt erklärt werden. Die spezifische Kapazität des Geräts sinkt von 113,73 auf 36 F g−1, wenn die Stromdichte von 1,3 auf 40 A g−1 ansteigt, was zu einer Verringerung der spezifischen Kapazität des Superkondensators um 68 % führt. Die Geschwindigkeitsleistung des Geräts ist in Abb. 6c dargestellt. Der zyklische Stabilitätstest (Abb. 6d), der bei 0,05 A für den Superkondensator durchgeführt wurde, zeigt eine Beibehaltung der spezifischen Kapazität von 83 % über 8000 Zyklen. Die EIS-Messung für den Zwei-Elektroden-Superkondensator wird in 6,0 M KOH-Elektrolyt bei 5 mV für den Frequenzbereich von 1 bis 105 Hz durchgeführt. Das entsprechende Nyquist-Diagramm ist in Abb. 6e dargestellt. Der aus dem Diagramm ermittelte Rb-Wert beträgt 1,73 Ω, was zeigt, dass das Gerät eine gute elektrische Leitfähigkeit aufweist. Darüber hinaus ist das Bode-Phasenwinkeldiagramm für das Gerät in Abb. S8 dargestellt (ergänzende Informationen).

(a) CV-Studie durchgeführt bei 5 bis 100 mV s−1, (b) GCD-Tests durchgeführt bei 1,3 bis 40 A g−1, (c) Geschwindigkeitsleistung, (d) zyklische Stabilität und (e) EIS-Studie der Gerät.

Unter Verwendung von Gl. (3) Die berechneten Werte der Energiedichte betragen 35,54, 34,31, 33, 32,5, 31,25, 29,83, 28,75, 25,93, 23,75, 21,87, 20,62, 18,22, 16,66, 15, 14,5 und 11,25 Wh Kg−1 aktuell Dichte von 1,3, 2, 2,6, 3,3, 4, 5,3, 6,6, 10, 13,3, 16,6, 20, 23,3, 26,6, 30, 33,3 bzw. 40 A g−1. Der Graph zwischen spezifischer Kapazität und Energiedichte ist in Abb. 7a dargestellt. Darüber hinaus betragen die Leistungsdichtewerte 1,5, 2,25, 3, 3,75, 4,5, 6, 7,5, 11,25, 15, 18,75, 22,45, 26,24, 30, 33,75, 37,3 und 45 KW Kg−1 für die ähnliche Stromdichte. Ein Diagramm zwischen der Energiedichte und der Leistungsdichte, das sogenannte Ragone-Diagramm für das Superkondensatorgerät, ist in Abb. 7b dargestellt. Das Ragone-Diagramm zeigt, dass die Energiedichte mit zunehmender Leistungsdichte abnimmt, was darauf hindeutet, dass das Gerät als Superkondensator verwendet werden kann55.

(a) Spezifische Kapazität vs. Energiedichte und (b) Ragone-Diagramm des Superkondensatorgeräts.

In dieser Arbeit wird auch die praktische Anwendung des Superkondensatorgeräts mit hergestellten Elektroden durchgeführt. Das Superkondensatorgerät ist mit einer positiven Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode, einer negativen NiO-Dünnschichtelektrode und einem KOH-Separator ausgestattet. Der KOH-Separator wird durch Mischen von KOH und PVA in einem bestimmten Verhältnis in entionisiertem Wasser hergestellt. Anschließend wird die Lösung einer Wärmebehandlung unterzogen und weitergerührt, bis eine klare Lösung entsteht. Die Lösung wird dann in eine Petrischale gegossen und über Nacht trocknen gelassen, wodurch ein KOH-Separator entsteht. Der Separator wird dann zwischen den beiden Elektroden platziert und das Gerät wird mit Stiften gehalten. Der Separator ist so platziert, dass sich die beiden Elektroden nicht berühren dürfen, was sonst zu einem Kurzschluss des Geräts führen würde. Das vorbereitete Superkondensatorgerät ist in Abb. S9 (Ergänzende Informationen) dargestellt.

Zwei Superkondensatorgeräte wurden in Reihe geschaltet und über eine Batterie aufgeladen. Anschließend wird die Batterie entfernt und ein Multimeter an die Kombination angeschlossen, um das Potenzial zu messen. Das Potenzial an der Kombination beträgt etwa 2,5 V, wie in Abb. 8a dargestellt, und das Video wird auch für die Messung aufgezeichnet. Ebenso wird die Kombination wieder über einen Akku geladen und nach dem Entfernen des Akkus wurde eine rote LED an die Klemmen angeschlossen. Die Kombination lässt die LED wie in Abb. 8b gezeigt leuchten und das Video wird erneut für die praktische Demonstration aufgezeichnet. Die rote LED ist 6 Minuten lang erfolgreich funktionsfähig und leuchtet 4 Minuten lang vollständig, dh die Intensität beginnt nach 4 Minuten abzunehmen. Die praktische Demonstration befürwortet erfolgreich die Anwendung von hergestellten Kohlenstoff- und NiO-Dünnschichtelektroden für Superkondensatoranwendungen.

(a) Praktische Demonstration mit dem Multimeter, (b) leuchtende rote LED und (c) Funktionsmechanismus des Superkondensators.

Der Mechanismus, der den Betrieb des Superkondensatorgeräts steuert, ist in Abb. 8c schematisch dargestellt. Der vorhandene KOH-Elektrolyt enthält sowohl positiv als auch negativ geladene Ionen, also K+ und OH−. Während des Ladevorgangs entwickelt die Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode eine positive Ladung und die NiO-Dünnschichtelektrode eine negative Ladung. Infolgedessen bewegen sich die K+-Ionen in Richtung der NiO-Dünnschichtelektrode, während sich OH−-Ionen in Richtung der Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode bewegen. Dadurch entsteht auf der Innenseite beider Elektroden eine dünne Ionenschicht, die zur Bildung der elektrostatischen Doppelschicht führt. Somit ist ein einzelnes Superkondensatorgerät mit einer Reihenschaltung zweier Kondensatoren vergleichbar, was die hohe spezifische Kapazität eines Superkondensators im Vergleich zu Kondensatoren erklärt. Ebenso ist der Entladevorgang die Umkehrung des Ladevorgangs.

Darüber hinaus liegt der b-Wert für beide Dünnschichtelektroden nahe bei 0,5, was darauf hindeutet, dass das Laden und Entladen durch den Diffusionsprozess gesteuert wird. Der Rb-Wert für beide Elektroden ist niedrig, nämlich 1,0 und 1,8 Ω, was auf eine gute Leitfähigkeit der Elektroden schließen lässt. Dies trägt zum reibungslosen Laden und Entladen des Geräts bei.

In dieser Arbeit wird über das Upcycling des während der COVID-19-Pandemie anfallenden Abfalls von chirurgischen Gesichtsmasken zur Kohlenstoff-Dünnschicht-Superkondensatorelektrode berichtet. Der dünne Kohlenstofffilm wird hergestellt, indem eine Aufschlämmungspaste hergestellt und auf einem tragbaren leitfähigen Stoff aufgetragen wird. Die elektrochemische Leistung wird in einem 6 M KOH-Elektrolyten analysiert. Der Kohlenstoffdünnfilm fungiert als positive Elektrode mit einer spezifischen Kapazität von 366,2 F g−1 bei 2 A g−1. Die Kohlenstoff-Dünnschichtelektrode weist eine gute Zyklenstabilität mit 100 % spezifischer Kapazitätserhaltung für 8000 Zyklen auf. Eine separate NiO-Dünnschichtelektrode wird zur Verwendung als negative Elektrode mit einer spezifischen Kapazität von 4987,5 F g−1 bei 6,25 A g−1 vorbereitet. Die NiO-Dünnschichtelektrode weist nach 8000 Zyklen eine Beibehaltung der spezifischen Kapazität von 95 % auf. Das Superkondensatorgerät mit einem NiO-Dünnfilm als Arbeitselektrode, einem Kohlenstoff-Dünnfilm als Gegenelektrode (Referenzelektrode ist kurz) und 6 M KOH als Elektrolyt weist eine spezifische Kapazität von 113,73 F g−1 bei einem Strom von 1,3 A g−1 auf Dichte. Der Superkondensator behält während des zyklischen Stabilitätstests 83 % seiner spezifischen Kapazität für 8000 Zyklen. Das Superkondensatorgerät mit den hergestellten Elektroden und dem KOH-Separator lässt 6 Minuten lang eine rote LED leuchten. Die Arbeit zielt darauf ab, eine nachhaltige Entwicklung voranzutreiben, indem versucht wird, die negativen Auswirkungen der Entsorgung von Gesichtsmaskenabfällen auf die Umwelt zu mildern.

Die zur Reproduktion dieser Ergebnisse erforderlichen Roh-/verarbeiteten Daten werden auf begründete Anfrage zur Verfügung gestellt.

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Der korrespondierende Autor dankt dem Science and Engineering Research Board (SERB), Indien, für die Unterstützung (Aktenzeichen EEQ/2021/000172). Diese Arbeit wurde auch vom JK Science Technology & Innovation Council, Department of Science and Technology, JKUT, unterstützt.

Fachbereich Physik, Universität Jammu, Jammu, Jammu und Kashmir, 180006, Indien

Aamir Ahmed, Sonali Verma, Prerna Mahajan und Sandeep Arya

Zentrum für Nano-Biosensoren, Abteilung für Prothetik, Saveetha Dental College and Hospitals, Saveetha Institute of Medical and Technical Sciences, Chennai, Tamil Nadu, 600077, Indien

Ashok K. Sundramoorthy

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AA: Konzeptualisierung, Methodik, Schreiben, Überprüfen und Bearbeiten.SV: Methodik, Schreiben, Überprüfen und Bearbeiten.PM: Methodik, Schreiben, Überprüfen und Bearbeiten.AKS: Schreiben, Überprüfen und Bearbeiten.SA: Konzeptualisierung, Supervision, Methodik, Schreiben, Überprüfung und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Sandeep Arya.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Ahmed, A., Verma, S., Mahajan, P. et al. Upcycling von chirurgischen Gesichtsmasken zu kohlenstoffbasierten Dünnschichtelektroden für die Superkondensatortechnologie. Sci Rep 13, 12146 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-37499-x

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Eingegangen: 21. April 2023

Angenommen: 22. Juni 2023

Veröffentlicht: 27. Juli 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-37499-x

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